[tel-00011471] Radio-oxydation d'un élastomère de type EPDM lors d'irradiations faiblement ou fortement ionisantes :mesure et modélisation de la consommation de dioxygène

Les polymères soumis à des rayonnements ionisants sont généralement irradiés en présence d'air et donc d'oxygène. Il se produit alors un phénomène de radio-oxydation conduisant à une consommation d'oxygène. Le matériau étudié est un élastomère modèle de type EPDM (éthylène-propylène-1,4 hexadiène) constituant la matrice isolante de câbles de contrôle commande K1 présents dans les centrales nucléaires à eau pressurisée (REP). Un dispositif spécifique a été conçu et élaboré durant cette thèse afin de mesurer de très faibles consommations d'oxygène avec une précision d'environ 10%. Les rayonnements ionisants utilisés sont des électrons d'énergie 1 MeV et des ions carbone d'énergie 11 MeV par nucléon. Que ce soit lors d'irradiations aux électrons ou aux ions, l'influence de la pression d'oxygène sur la consommation d'oxygène a été étudiée dans un domaine très étendu : entre 1 et 200 mbar. Dans les deux cas, le rendement de consommation d'oxygène demeure constant entre 200 et 5 mbar puis diminue sensiblement pour les pressions plus basses. D'autre part, la consommation d'oxygène lors d'irradiations aux ions est quatre fois moindre qu'aux électrons. Ceci met en évidence le rôle de l'hétérogénéité du dépôt d'énergie à l'échelle nanométrique. L'ajustement des résultats expérimentaux obtenus lors d'irradiations aux électrons avec le modèle cinétique homogène stationnaire général a permis d'extraire toutes les valeurs des paramètres cinétiques du mécanisme choisi de radio-oxydation. La connaissance de ces valeurs permettra à l'avenir de confronter nos résultats obtenus lors d'irradiations aux ions avec un modèle cinétique hétérogène pas encore développé jusqu'à présent.

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